Evaluación de procesos de transporte subterráneo de firmas de gas retardado aplicables a explosiones nucleares subterráneas

Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 13169 (2022) Citar este artículo

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Las firmas de gas radiactivo de explosiones nucleares subterráneas (UNE) son el resultado de procesos de migración de gas que ocurren en el subsuelo. Los procesos considerados en este estudio impulsan o retardan la migración ascendente de gases desde la cavidad de detonación. La importancia relativa de estos procesos se evalúa mediante la simulación del transporte subterráneo en un medio de doble permeabilidad para el Experimento de Migración de Gases Nobles (NGME) multitrazador originalmente destinado a estudiar algunos aspectos del transporte desde una UNE. Para este experimento, los procesos de conducción relevantes incluyen convección débil de dos fases impulsada por el gradiente geotérmico, sobrepresión de la cavidad de detonación y bombeo barométrico mientras que la sorción de gas, la disolución, la descomposición radiactiva y, por lo general, la difusión representan procesos de retardo. A partir de simulaciones deterministas, descubrimos que la sobrepresión de la chimenea posterior a la detonación, junto con el bombeo barométrico, producía un efecto sinérgico que amplificaba el gas trazador que llegaba a la superficie. Las simulaciones de límite indicaron que la sorción y disolución de gases, que tienden a retardar el transporte, eran mucho menores de lo previsto por estudios de laboratorio anteriores. Las propias observaciones de NGME muestran que las diferencias en la difusividad del gas tienen un efecto mayor en la influencia del transporte ascendente que los efectos combinados de sorción y disolución del gas trazador, lo cual es consistente con un análisis de sensibilidad de Sobol. Tanto las simulaciones determinísticas como las que consideran las incertidumbres paramétricas de las propiedades relacionadas con el transporte predicen que el exceso de concentración de SF\(_6\) en comparación con \(^{127}\)Xe, como podría capturarse en muestras volumétricas pequeñas, debería ser mucho menor que el contraste de orden de magnitud encontrado en las muestras de gas de gran volumen tomadas en el sitio. Si bien se demuestra que la extracción de grandes volúmenes de muestras de gas del subsuelo es capaz de distorsionar las composiciones de gas in situ, la tasa de inyección altamente variable de SF\(_6\) en la cavidad de detonación en relación con la de \(^{127}\)Xe al comienzo del experimento de campo es la explicación más probable para la gran diferencia en las concentraciones observadas.

Las emisiones detectables de gas de las explosiones nucleares subterráneas (UNE) generalmente se han caracterizado como rápidas o retrasadas. El venteo rápido ocurre como resultado de una falla importante casi inmediata de una zona de contención que rodea la cavidad de detonación que produce un escape rápido y generalmente concentrado de gases de la cavidad de detonación. Por el contrario, es posible que las liberaciones retrasadas no den lugar a firmas detectables durante días o meses después de una UNE. Las operaciones en el sitio de prueba, como la apertura de túneles o la perforación de nuevo en la cavidad de detonación, como se planteó como hipótesis para la aparición de gases atmosféricos de la UNE de 2013 de la RPDC casi dos meses después de la detonación1,2, representan un tipo de liberación retardada. El otro tipo, que es el tema de este estudio, es el resultado de la migración gradual, principalmente basada en la red de fracturas, de gases desde la cavidad de detonación a través de una zona de contención competente y liberados sobre un área amplia en la superficie1,3, 4. Dependiendo, entre otras cosas, de la geología de un sitio UNE, la profundidad de la detonación, el rendimiento nuclear y el registro de presión atmosférica, se predijo que tales liberaciones retrasadas en la superficie podrían producir firmas atmosféricas detectables a distancias de decenas a más de mil kilómetros dado sensibilidades actuales del análisis de radioxenón5. Además de representar un modo posible de liberación de radioxenón detectable además de la ventilación rápida para la identificación atmosférica de UNE, el potencial para el monitoreo atmosférico local de firmas retrasadas y de área amplia también sugiere su uso como una herramienta para ubicar de manera más eficiente el sitio de la detonación durante un inspección in situ realizada según lo propuesto por el Tratado de prohibición completa de los ensayos nucleares (CTBT).

Se han estudiado diferentes combinaciones de procesos de transporte físico relevantes para firmas retardadas (p. ej., bombeo barométrico y disolución de gases en aguas subterráneas en un régimen fracturado) con diferentes niveles de detalle (p. ej., 3,5,6,7,9,10, 27 ,28,29,30,31) para evaluar los efectos sobre la migración de gases nobles de una UNE. Sin embargo, los procesos de migración de gases de la UNE son complejos, interdependientes y dependientes temporal y espacialmente6,11,12. El aumento de la fidelidad del modelo del transporte de gases nobles en sistemas geológicos complejos e inciertos generalmente requiere un gran aumento en los recursos computacionales y experimentales necesarios para el desarrollo del modelo, la validación del modelo y la calibración de parámetros. Por lo tanto, la complejidad del modelo a menudo se reduce al conceptualizar un UNE al centrarse solo en ciertos procesos físicos con exclusión de otros. Esto plantea la pregunta de cuánto afectan los procesos físicos desatendidos a las predicciones de firmas de gases nobles relevantes para la detección de UNE, y si se justifica el compromiso que a menudo se hace entre la fidelidad del modelo y el gasto computacional.

Los experimentos de campo que involucran la liberación y el monitoreo de gases son un componente necesario para comprender qué procesos físicos y propiedades de los materiales son más importantes para influir en la migración de gas desde la cavidad posterior a la detonación y para probar modelos de transporte de gas. A su vez, los modelos de transporte de gas adecuadamente validados ofrecen el potencial de generalizar los resultados de un experimento de campo realizado en un sitio particular a otros ambientes hidrogeológicos que también pueden caracterizar a los sitios de la UNE. El primer experimento de trazador publicado realizado en dos sitios de prueba históricos de UNE en Rainier Mesa en el Sitio de Prueba de Nevada (ahora NNSS - Sitio de Seguridad Nacional de Nevada) usó los trazadores químicos inertes hexafluoruro de azufre (SF\(_6\)) y Freon 13B1 para evaluar aspectos de la liberación natural de efluentes radiactivos de pasadas UNE13. Un hallazgo significativo del experimento fue que la presurización de la cavidad de detonación tenía más probabilidades de inducir el transporte horizontal bajo la superficie a lo largo de capas rocosas de alta permeabilidad, mientras que el transporte inducido atmosféricamente o el bombeo barométrico es más eficiente para atraer gases verticalmente a la superficie. Otro experimento de campo, conocido como Experimento de no proliferación (NPE), se centró en la liberación retardada y la detección de gases de una explosión química enterrada de un kilotón debajo de Rainier Mesa en NNSS. Los trazadores SF\(_6\) y \(^3\)He fueron liberados simultáneamente en la cavidad de detonación por la explosión y migraron gradualmente a través de la zona de contención de 400 metros3. Se monitorearon los gases del suelo para detectar ambos trazadores en muchos lugares de la superficie durante un período de 500 días. El experimento mostró que se deben esperar fuertes efectos cromatográficos durante la migración de gases en fracturas con el trazador SF\(_6\) de alta masa atómica y baja difusividad que llega a la superficie meses antes que el trazador de baja masa atómica y alta difusividad \(^3 \)Él rastrea cuando el bombeo barométrico4 era el modo de transporte dominante. Luego se desarrolló un modelo informático del régimen de transporte que coincidía con los tiempos de llegada observados de ambos rastreadores. El modelo calibrado, que incluía la disolución de gas en el agua subterránea representada por la ley de Henry, se usó para predecir que las firmas de gas \(^{133}\)Xe y \(^{37}\)Ar retrasadas, con vidas medias de 5,24 y 34,95 días respectivamente, debería ser detectable en la superficie durante los períodos de disminución de la presión atmosférica antes de que las señales se perdieran por la descomposición radiactiva. Además, se demostró que la interconexión entre la fracturación producida por explosión y el sistema de fallas y fracturas naturales preexistentes en Rainier Mesa proporcionó vías para la migración de gas a la superficie. Como parte del Experimento de Firmas de Explosiones Nucleares Subterráneas (UNESE), se llevaron a cabo dos experimentos de campo diferentes a partir de 2012 en el sitio histórico de UNE de Barnwell en Pahute Mesa en NNSS. En el primer experimento, se inyectó trazador Freon 12B1 en la zona de detonación que consiste en roca derruida. En esta zona se mantuvo una presurización débil (\(\sim\) 40 mb) durante un período de 10 días para simular las condiciones posteriores a la detonación1. El trazador se detectó en la superficie después de 2 días con picos de concentración subsiguientes durante períodos de caída de la presión atmosférica que fueron aproximadamente cien veces mayores que los picos que ocurrieron días después del período de presurización, lo que respalda el modelo presentado en este estudio sobre concentraciones superficiales mejoradas como resultado de la presión atmosférica débil. presurización de cavidad combinada con bombeo barométrico. También se encontró con la ayuda del monitoreo casi en tiempo real que, utilizando los muestreadores inteligentes de gas subsuperficial LLNL recientemente desarrollados, los niveles de radón en las muestras de gas del suelo eran de 10 a 15 veces mayores durante la presurización débil de la cavidad que podría ocurrir después de una UNE. Este fue el primer estudio en proponer el uso de radón como trazador natural para levantamientos rápidos de gases del suelo para aislar áreas localizadas de presurización residual del subsuelo debido a una posible prueba clandestina de UNE durante una inspección en el sitio (ver 14 para una discusión adicional). El segundo experimento, también realizado en el sitio de Barnwell en 201315, involucró trazadores radiactivos y químicos, lo que permite la comparación con algunos de los resultados de este documento y se reserva para una discusión posterior en esta sección.

Más recientemente, se inyectó freón 12B2 en la histórica cavidad llena de escombros de Disko Elm debajo de Aqueduct Mesa en NNSS, también como parte de UNESE16. La zona de contención de Aqueduct Mesa es aproximadamente 1/10 tan permeable como la del sitio de Barnwell. Aun así, se detectó el trazador en la superficie que exhibía amplitudes de concentración que coincidían estrechamente mediante un análisis variacional de múltiples parámetros limitado por los historiales reales de presión superficial y de la cavidad. Se observó que el trazador solo se detectó en la Mesa durante los períodos en los que la presión superficial corregida por la altitud cayó por debajo de la presión de la cavidad. En los estudios resumidos aquí, se utilizaron trazadores químicos para evaluar la respuesta de los gases del subsuelo sujetos a diferentes combinaciones de forzamiento en una variedad de condiciones hidrogeológicas. Además, cuando las observaciones de presión de cavidad y superficie dependientes del tiempo se combinaron con simulaciones por computadora, el resultado arrojó parámetros estimados (p. ej., apertura de fractura, densidad de fractura y permeabilidad de fractura) relevantes para el transporte de gases en general.

En los estudios previos, se prefirieron trazadores químicamente inertes como SF\(_6\) o freón por una variedad de razones al uso de los gases de radionucleidos reales (p. ej., \(^{[131\text{m }~133\text{m }~133~135]}\)Xe, y \(^{37}\)Ar) ellos mismos. Los trazadores químicos inertes son extremadamente atractivos ya que su costo de adquisición, transporte, inyección, muestreo y análisis es bastante bajo en comparación con los trazadores de radionúclidos. Sin embargo, también es una pregunta legítima preguntar qué tan bien se puede esperar que los trazadores químicos como el SF\(_6\) o el freón sirvan como sustitutos de los radionucleidos de interés. Esta pregunta se abordó parcialmente recientemente en un estudio novedoso de Stroujkova et al.17. Los autores realizaron un experimento de campo que involucró la inyección de volúmenes iguales de SF\(_6\) y Xe estable en una cavidad poco profunda existente y una zona de fractura formada por una pequeña detonación en roca granítica con un nivel freático poco profundo. Las concentraciones de SF\(_6\) siguieron a las de Xe típicamente dentro de un factor de 2 en un rango observado de 10\(^6\) con las diferencias relativamente pequeñas explicadas por las diferencias en la difusividad y las propiedades de disolución de los dos gases.

El volumen de muestra requerido para analizar un trazador en particular destaca otra diferencia importante entre el uso de trazadores químicos inertes y los isótopos de radioxenón. Las muestras de gas individuales tomadas en todos los estudios de trazadores químicos mencionados anteriormente tenían volúmenes típicamente entre 0,05 y 0,5 litros, mientras que las muestras de trazadores radiactivos obtenidas en el segundo experimento del sitio de Barnwell15 requerían volúmenes de muestra de aproximadamente 2 metros cúbicos (2000 litros). La extracción de muestras tan grandes de un sistema de fracturas de muy bajo volumen plantea preguntas importantes sobre el grado en que el muestreo puede interferir con la observación de los procesos de transporte que queremos comprender. Además, también consideraremos en la sección de Discusión y Conclusiones cómo la adquisición de muestras tan grandes de un sistema dominado por fracturas de bajo volumen podría distorsionar las firmas químicas o isotópicas que queremos medir.

El segundo experimento en el sitio de Barnwell al que se aludió anteriormente, el Experimento de migración de gases nobles (NGME15), permitió potencialmente hacer comparaciones de la migración de trazadores que involucran el transporte de SF\(_6\) junto con los dos trazadores radiactivos, \(^{127}\) Xe y ​​\(^{37}\)Ar. Los detalles de la penetración del pozo U-20az en la cavidad de detonación de Barnwell se dan en Carrigan et al.1, Fig. 1a y , Fig. 1) y Olsen et al.15 dan una descripción detallada del enfoque experimental NGME. . \(^{37}\)Ar y \(^{127}\)Xe se mezclaron previamente y luego se inyectaron al mismo tiempo pero por separado de SF\(_6\) en la cavidad U-20az durante un período de 10 horas. Los caudales de inyección para los trazadores de Ar/Xe premezclados y el trazador SF\(_6\) se controlaron periódicamente y se ajustaron por separado cambiando manualmente los caudales de inyección del trazador. Noventa y nueve días después de la inyección de los trazadores, la cavidad se presurizó durante 46 horas inyectando aire a \(\sim\)23 m\(^3\)min\(^{-1}\). Las muestras de gas se recogieron en la superficie del suelo o justo debajo de ella y se analizaron para los tres gases mencionados anteriormente.

El bombeo barométrico ha sido ampliamente modelado en roca fracturada como la fuerza impulsora tardía del transporte de gas desde las UNE (p. ej., 3,4,7,8,18,19). Usaremos el historial de fluctuación de la presión atmosférica en el sitio de Barnwell que cubre el período del experimento NGME, así como la sobrepresión de la chimenea iniciada 99 días después de la inyección de los tres trazadores. La sorción de gas en polvo de roca triturada y muestras de núcleos intactos se ha modelado como una interacción entre las fases sólida y gaseosa en un modo por lotes en condiciones secas utilizando los modelos de isoterma de Langmuir y tipo Henry20,21. Recientemente, Neil et al.22 estudiaron el efecto combinado de sorción y disolución de gases en zeolitas parcialmente saturadas. Cabe señalar que nuestros modelos incluyen la distribución de saturación de agua subterránea bien documentada en el sitio de Barnwell que evoluciona siguiendo la formación de la cavidad colapsada. Si bien nuestras simulaciones incluyen los efectos de la saturación parcial en la reducción de la adsorción de xenón en la zona de contención zeolítica, todavía parecen sobrestimar la adsorción de xenón en comparación con la observada por Neil et al.22 en sus experimentos de laboratorio. Las solubilidades de argón y xenón se determinaron en función de la temperatura y la presión17,18,24 usando datos experimentales en condiciones saturadas. Los datos experimentales sobre la disolución de SF\(_6\) (entre las fases líquida y gaseosa) también están disponibles para varios rangos de temperatura25,26,27,28. Dado que esos modelos calibrados de sorción y disolución en modo discontinuo no se han acoplado con el transporte de una sola fase gaseosa o multifásico, el papel retardador de la sorción y la disolución no se ha cuantificado previamente, pero se considerará más adelante aquí.

Además de los procesos del caso base que involucran la convección de dos fases debido al gradiente de temperatura geotérmico natural (es decir, 25 \(^{\circ }\)C km\(^{-1}\)) y la difusión de gas, Considere el impacto de cuatro procesos físicos: sorción de gas, disolución, sobrepresión creada por la inyección de aire en la cavidad de Barnwell y bombeo barométrico, en las señales de gas en la superficie del suelo del sistema NGME. Primero simulamos procesos físicos calibrados usando isotermas de sorción y modelos de disolución de datos de literatura. También realizamos una cuantificación de la incertidumbre y un análisis de sensibilidad de esos cuatro procesos físicos utilizando PSUADE29. El resultado de un análisis de sensibilidad de Sobol'30 proporciona una medida cuantitativa para determinar las influencias relativas de los diferentes procesos en el transporte de gas, así como la compensación entre la fidelidad del modelo y el gasto computacional.

En esta sección, describimos los procesos físicos que pueden afectar las firmas de gas de las UNE. El transporte reactivo multifásico no isotérmico en un sistema de roca fracturada ha sido modelado para componentes de agua, aire y gas en fase líquida, gaseosa y sólida no deformable12 utilizando el programa NUFT31,32. El agua y el aire son los componentes principales en las fases líquida y gaseosa, mientras que otros componentes gaseosos son componentes menores con fracciones de masa relativamente bajas en estas dos fases. Para distinguir la sorción de gas (interacción entre gas y sólido) de la disolución de gas (equilibrio de fase entre gas y líquido), los experimentos de laboratorio que involucran sorción de gas en una superficie mineral se realizan típicamente en ausencia de saturación de agua. Por otro lado, el comportamiento de disolución del gas se determina en ausencia de una fase sólida. Debido a que los experimentos de campo no monitorean la migración de gas a niveles adecuados para capturar la dinámica de la sorción de gas en sólidos y la disolución en la fase líquida, usamos datos experimentales de laboratorio obtenidos bajo condiciones ideales que tienden a maximizar los efectos de adsorción para evaluar la contribución al transporte de sorción y disolución por separado y en combinación. Como se muestra en la Fig. 1, la sorción de gas a menudo se describe mediante una isoterma lineal (o del tipo de Henry) y la cinética (o isoterma) de Langmuir, mientras que el equilibrio de fase se representa utilizando varios modelos de disolución, incluido el modelo de equilibrio de la ley de Henry. Cabe señalar que la Ley de Henry en su forma original describe las concentraciones de equilibrio de un componente gaseoso que existe entre la fase gaseosa y una fase disuelta en el agua. Sin embargo, la función lineal de la Ley de Henry también se usa para describir la isoterma de absorción del tipo de la ley de Henry apropiada para bajas concentraciones de gas.

Esquema del volumen elemental representativo (REV) conceptualizado en las simulaciones. La fracción de volumen de las fases líquida y gaseosa denota la porosidad, mientras que la relación de volumen de la fase líquida a la porosidad se define como saturación. El intercambio de masa entre las fases sólida y gaseosa se describe por sorción/desorción y entre las fases líquida y gaseosa se describe por equilibrio de fase.

La relación entre las concentraciones de gas absorbido y de equilibrio se clasifica según su forma de curva que se muestra gráficamente mediante curvas lineales, cóncavas o convexas33. La dependencia lineal de la concentración absorbida de la concentración de gas intersticial en la isoterma se describe utilizando la absorción de tipo Henry,

donde \(C_{\text{ H }}\) [mol kg\(^{-1}\)] es la concentración absorbida de Henry, c [mol m\(^{-3}\)] es la concentración de gas, y \(k_{\text{ d }}\) [m\(^{3}\) kg\(^{-1}\)] es la constante de absorción de Henry34. La adsorción en monocapa se puede expresar mediante la isoterma de Langmuir, que ignora cualquier interacción entre las moléculas adsorbidas.

donde \(b'\) [m\(^3\) mol\(^{-1}\)] es la constante de afinidad de Langmuir definida como la relación entre la tasa de adsorción y la tasa de desorción y \(C'_{\text { H }}\) [mol kg\(^{-1}\)] es la constante de capacidad de Langmuir que refleja los sitios superficiales reactivos disponibles. Cuando la concentración de gas es muy baja, \(c\ll 1/b'\), la adsorción de Langmuir (2) se comporta como la absorción de Henry

donde \(k_{\text{ H }}\) [m\(^{3}\) kg\(^{-1}\)] es la constante de la porción lineal de Langmuir. Por esta razón, Pablo et al. 21 datos experimentales de sorción ajustados usando la función lineal de Henry (Ec. 1). El mejor ajuste de la isoterma de xenón Langmuir, como se muestra en la Fig. 2, indica que la adsorción de Langmuir es la principal responsable de la absorción de masa, mientras que la absorción de tipo Henry es insignificante. Si bien los datos experimentales muestran una buena concordancia con la isoterma de Langmuir en el rango de concentración completo (es decir, \(0 \le c \le \infty\), Fig. 2a), la concentración absorbida se comporta linealmente con la concentración de gas en el rango de baja concentración. (es decir, \(0 \le c \le 7\) mol m\(^{-3}\), Fig. 2b). La constante de Henry equivalente (\(k_{\text{ H }}\)) se calibra como el producto de la afinidad y la capacidad de Langmuir, como se muestra en la Tabla 1 y la Fig. 3. La \(k_{\text{ H }}\ ) del xenón es aproximadamente un 40 % más alto que el del SF\(_6\) y 3 veces el valor del argón \(k_{\text{ H }}\). El \(k_{\text{ H }}\) calibrado refleja el efecto combinado de la afinidad de Langmuir (sobre qué tan rápido se alcanza la isoterma) y la capacidad de Langmuir (Ec. 3).

Comparación entre el tipo de Henry y las isotermas de Langmuir de sorción de xenón en esquisto a 0 \(^{\circ }\)C. (a) La isoterma de Langmuir se ajusta bien a los datos experimentales en el rango completo de concentración (\(0 \le c \le 55\) [mol m\(^{-3}\)]). (b) La isoterma de tipo Henry se aproxima a los datos experimentales en el rango de baja concentración (\(0 \le c \le 7\) [mol m\(^{-3}\)]). La curva sólida (azul) representa el ajuste de Langmuir, mientras que las líneas discontinuas (magenta) y punteadas (negras) son el ajuste de tipo Henry y el ajuste de Langmuir linealizado cuando \(b'~c\ll 1.\)

Constante de absorción de Henry equivalente de xenón, argón y SF\(_6\) en diversos materiales geológicos a (a) 0 y (b) 20 \(^{\circ }\)C. Tenga en cuenta que los datos experimentales no están disponibles para barras inexistentes.

Debido a que el área de superficie específica y la difusividad de las muestras de roca triturada21 son significativamente mayores que las muestras intactas (núcleo)20, los valores calibrados de \(k_{\text{ H }}\) en la Tabla 1 representan un límite superior de las capacidades de sorción relevantes para la fractura- modelos de flujo Además, la mayoría, si no todos, los experimentos de sorción se han realizado para estimar la capacidad máxima de sorción en superficies minerales mediante el precalentamiento de las muestras en vacío antes de las mediciones de sorción. Los medios geológicos porosos y fracturados en una zona de contención UNE no parecerían estar sujetos típicamente a condiciones similares, y se esperaría que dicho pretratamiento de las muestras de laboratorio contribuyera aún más a un límite superior en el impacto de la sorción de un flujo de gas trazador a través de un zona de contención UNE dominada por fracturas.

La partición de equilibrio de fase de un componente gaseoso en las fases gaseosa y líquida contiguas se describe como la relación de sus fracciones molares en la fase gaseosa, y, a su fracción molar en la fase líquida, x. Se aplica un modelo de solubilidad de gas17,18,24 a las relaciones de equilibrio de fase gaseosa para xenón y argón36,37 tal que

donde S es la fracción molar (solubilidad) del componente gaseoso xenón y argón disueltos en la fase líquida medida a la presión del gas de referencia, \(p_{\text{ g,r }}\), y \(p_{\text{ g }}\) es la presión de la fase gaseosa. La solubilidad se determina utilizando datos experimentales en función de la temperatura38

donde A, B, C y F son parámetros del modelo, y \(T_n\) es la temperatura en grados Kelvin dividida por 100. La \(K_{\text{ eq }}\) dependiente de la temperatura del xenón y el argón ha sido junto con modelos de transporte reactivo multifásico (p. ej., 53, 54, 37).

La solubilidad del SF\(_6\) en agua ha sido medida y determinada en función de la temperatura25,26,27,28. Los datos experimentales de Ashton et al.25, Cosgrove y Walkley26 y Mroczek28 se utilizan para calibrar el modelo de solubilidad (5). La constante de equilibrio de fase modelada se compara con los datos experimentales como se muestra en la Fig. 4 y las constantes de solubilidad calibradas se dan en la Tabla 2. La solubilidad mínima de SF\(_6\), \(S_{\text{ min }} = 1/K_{\text{ eq, } \text{ max }}\), se considera como el límite inferior de disolución para todos los componentes del gas en la cuantificación de la incertidumbre.

Coeficiente de equilibrio de fase de argón, xenón y SF\(_6\) en función de la temperatura. Los datos experimentales se remiten a Ashton et al.25, Cosgrove and Walkley26 y Mroczek28.

Para estimaciones límite o aproximaciones similares, los términos de fuente isotópica de xenón a menudo se conceptualizan como flujos de fuente rápidos o concentraciones de impulso en las zonas de transporte subterráneo o atmosférico3,36. En contraste con el uso de términos fuente simplificados, la ecuación de Bateman41 se usa en este estudio para describir la radiactividad del xenón a partir de la descomposición secuencial y las cadenas de crecimiento interno (p. ej., 5, 19, 42, 43, 44, 45). Cetnar46, Slodic̆ka y Baláz̆ová47, Yuan48,49 y Zhou et al.50 dan soluciones relevantes para las cadenas de descomposición secuencial. Además, se utilizaron redes de descomposición y crecimiento interno a gran escala con reacciones de ramificación y convergencia51 para demostrar las firmas retardadas de los isótopos de xenón1,52. Por ejemplo, la concentración de \(^{133}\)Xe de la fuente rápida y la calculada utilizando la descomposición y el crecimiento interno a gran escala (Fig. 5a,5,53) dan como resultado diferentes perfiles de concentración de xenón con transporte unidimensional (100 m lejos de la fuente). La solución al transporte 1D con condición de contorno dependiente del tiempo se presenta en Sun et al.53 y Cleary y Ungs54. Como se muestra en la Fig. 5b, el retraso de 11 días indica cualitativamente el impacto del decaimiento a escala completa y el crecimiento interno en las señales de xenón.

Las firmas de xenón se retrasan por la descomposición de los radionúclidos. (a) Concentración de xenón en el área de la fuente. (b) Concentración de xenón a 100 m del área fuente con una velocidad de flujo de 2 [md\(^{-1}\)] y una dispersividad de 1,0 [m\(^2\) d\(^{-1} \)].

El bombeo barométrico desempeña un papel en el transporte de gas en la roca fracturada debido al efecto combinado de la advección oscilatoria (impulsada por la presión) en las fracturas y la difusión en la matriz de la roca4. Se sabe que la difusión matricial amortigua la fuerza de la firma del gas en algunos casos con retrasos en la llegada del gas a la superficie dependiendo de la difusividad binaria de cada gas3,8,37. Lowrey et al.19,43 estudiaron el efecto del bombeo barométrico en las composiciones isotópicas de xenón en un sistema de fractura única considerando los rendimientos independientes y de reacción en cadena de una detonación nuclear subterránea. Sun y Carrigan12 señalaron que la advección impulsada térmicamente (TA) es una fuerza impulsora en las primeras etapas del transporte de gas después de una UNE, mientras que el papel del bombeo barométrico aumenta en la etapa posterior a la ebullición. Sun et al.52 desarrollaron un modelo determinista de transporte multifásico no isotérmico acoplado con reacciones de cadena completa (rendimientos independientes y en cadena) y demostraron cualitativamente el efecto de TA en las concentraciones isotópicas de xenón. En el NGME casi isotérmico, se prevé que el TA esté presente como un proceso de transporte débil debido a la presencia de un gradiente geotérmico de aproximadamente 25 \(^{\circ }\)C km\(^{-1}\) y se incluye junto con la difusión como caso base para la comparación con otros mecanismos impulsores y retardadores que consideramos.

Si bien las temperaturas altas no caracterizan a la NGME, la presurización artificial de la cavidad por inyección de aire puede considerarse como una aproximación a la sobrepresión por energía térmica siguiendo una UNE. La energía calorífica residual de una UNE se refleja en una distribución de temperatura en la chimenea y alrededores. El cambio de fase del agua causado por la temperatura de ebullición excesiva en la chimenea aumenta la presión local que aleja aún más los gases de la chimenea a través de las fracturas, mientras que la presión capilar en la matriz de la roca conduce un flujo de fase líquida de regreso a la chimenea caliente. El tubo de calor geológico en un sistema de matriz fracturada (es decir, el transporte de calor que implica un cambio de fase del agua presente en la cavidad posterior a la detonación llena de escombros) mantiene la presión local en la chimenea más alta que su área circundante durante algún tiempo después de la detonación. Los procesos físicos impulsados ​​por el calor residual que dan como resultado la sobrepresión y la advección de gas ya se han descrito en modelos de alta fidelidad (p. ej., 37). Ya sea inducida térmicamente por una UNE o inducida por inyección como ocurrió durante la NGME, la sobrepresión actúa como una fuerza impulsora directa del transporte de gas entre el punto de producción de radionúclidos y la superficie del suelo. En las simulaciones presentadas en este documento, solo consideramos el caso de sobrepresión causada por la inyección de aire que es relevante para la NGME.

Además de las simulaciones determinísticas de la NGME presentadas en la siguiente subsección, se realizaron un estudio de sensibilidad de Sobol y también simulaciones basadas en probabilidades de las concentraciones de gas en la superficie. La evaluación de la sensibilidad de Sobol29,30 se lleva a cabo para identificar procesos físicos que tienen una influencia significativa en las concentraciones de gas en la superficie del suelo y para proporcionar información práctica sobre qué proceso contribuye más a la variabilidad de las señales de gas. Se supone que la descomposición de primer orden de una especie de un solo gas es determinista, ya que el impacto en los perfiles de concentración se puede corregir utilizando su vida media. Se generan 3600 puntos de muestra usando un enfoque de hipercubo latino55 aplicado en el espacio de parámetros de cuatro dimensiones, que representa sorción de gas, disolución, sobrepresión de la fuente y bombeo barométrico. Se utiliza una escala normalizada entre 0 y 1 para describir las incertidumbres de sorción de gas y equilibrio de fase. Cero en la dimensión de sorción denota \(k_{\text{ H }}=0\) mientras que 1 representa el valor de \(k_{\text{ H }}\) (en negrita) en la Tabla 1 calibrado usando datos experimentales, que tienden a maximizar el efecto de sorción como se discutió anteriormente. El cero de una especie de gas en la dimensión de disolución representa la curva de \(K_{\text{ eq }}=y/x\) escalada al valor máximo (2,95\(\times\)10\(^5\)) mientras que uno denota su curva original (Fig. 4). La escala normalizada 0 y 1 en la dimensión de sobrepresión representa la presión ambiental en la fuente y la sobrepresión inducida por la inyección de aire en el NGME. El rango de sobrepresión representa la incertidumbre de la presión inducida por inyección durante la NGME. La incertidumbre del bombeo barométrico también se parametriza dentro de 0 y 1 que representan, respectivamente, una presión constante (valor medio de la presión medida) y una presión atmosférica fluctuante registrada obtenida por Smart Samplers en el sitio de Barnwell.

Se desarrollaron modelos deterministas (NUFT) de transporte no isotérmico y multifásico31,32 con procesos físicos definidos en la Tabla 3 para estimar las contribuciones de cada proceso a los perfiles de concentración. Debido a las incertidumbres asociadas con el transporte del régimen de contención en el sitio de Barnwell (p. ej., la extensión de la red de fracturas, las aberturas de las fracturas y la densidad de las fracturas, etc.), así como las incertidumbres en los protocolos de inyección y muestreo utilizados, no se ha intentado hacer coincidir exactamente las observaciones presentadas. en Olsen et al.15. Más bien, nuestros modelos NUFT de doble permeabilidad se basan en propiedades conocidas o inferidas que involucran la profundidad de la detonación, el tamaño de la cavidad, la apertura de la fractura, la densidad de la fractura y la permeabilidad general1, el período entre la inyección inicial y la presurización de la cavidad, la historia de la presión atmosférica, etc. Una referencia modelo (#0) con sorción cero, el límite inferior de disolución (\(K_{\text{ eq }}\)=2.95\(\times\)10\(^5\)), cero sobrepresión (que representa el ambiente condición geotérmica difusiva e hidrológica convectiva en la cavidad), y el valor medio de la presión barométrica (en la superficie del suelo) se utiliza para comparar modelos con un solo proceso (#1\(\sim\)4), procesos de retardo combinados (# 5), procesos de conducción combinados (n.º 6) y el modelo completo con toda la potencia de 4 procesos inciertos (n.º 7). Se asume que la difusión y la convección bifásica inducida geotérmicamente son procesos básicos y ciertos en todos los modelos.

La Figura 6 muestra los perfiles de concentración de \(^{37}\)Ar, SF\(_6\), \(^{127}\)Xe y \(^{133}\)Xe a una profundidad de 0,5 m incluyendo el efecto de la desintegración radiactiva. Los modelos de un solo proceso (retraso o conducción) se comparan con los modelos de referencia (#0 y 7). Aunque es difícil ver la compensación realizada por la sorción (magenta discontinua) y la disolución (verde) del perfil de difusión de referencia (cian), los perfiles de concentración de sobrepresión (negro) y bombeo barométrico (rojo) estallaron claramente en la superficie después de 99 días. . También se observa que la suma de las contribuciones realizadas colectivamente desde los modelos de un solo proceso (#1\(\sim\)4) es mucho menor que la del modelo que incluye todos los procesos (#7). En otras palabras, la sobrepresión en la cavidad y el bombeo barométrico desde la superficie del suelo trabajando juntos mejoran la migración vertical de gas mucho más de lo que los procesos de retardo (disolución y sorción) la reducen.

Los perfiles de concentración se trazan para (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe, y (d) \(^{133 }\)Xe a una profundidad de 0,5 m que incluyen la desintegración radiactiva. Los modelos de proceso de retardo o conducción únicos (#1\(\sim\)4) se comparan con los modelos de referencia (#0 y 7). Debido al efecto impulsor menor de la difusión y los efectos retardadores de sorción y disolución, las curvas de concentración de todos los gases de los modelos #0, 1 y 2 se superponen ligeramente por encima del eje x.

Los modelos #5 y 6 demuestran el efecto combinado de los procesos de retardo (absorción y disolución) y de las fuerzas impulsoras (sobrepresión y bombeo barométrico), respectivamente. La Figura 7 muestra los perfiles de concentración de los modelos #0, 6 y 7. La diferencia menor entre el modelo base (#0) y el modelo de doble efecto retardador (sorción y disolución, #5) no se representa. La compensación entre los modelos #6 y 7 se evalúa como el efecto de los procesos de retardo (SP, DS) mientras que la diferencia entre los modelos #6 y 0 se calcula como el efecto de las fuerzas impulsoras (OP, BP). El perfil de concentración del modelo #0 es la contribución de la difusión. Los roles de los procesos básicos (difusión), de retardo y de conducción se demuestran como se muestra en la Fig. 8. Se observa un rol menor de difusión para \(^{37}\)Ar en la Fig. 8a (amarillo). Aunque la contribución de la difusión se representa en una escala logarítmica en el recuadro de la Fig. 8b, es mucho menor que la de los procesos de retardo y conducción.

La figura 6 ilustra cómo los dos procesos impulsores, el bombeo barométrico (línea roja) y la sobrepresión (línea negra), pueden interactuar de manera sinérgica transportando más gas a la superficie (línea azul) que actuando de forma independiente (ver también Harp et al.56). ). De hecho, la sobrepresurización puede llevar el gas a la superficie a lo largo de las fracturas. Sin embargo, la sobrepresión de una cavidad, actuando sola, también trabajará con la difusión para impulsar un gas que fluye hacia arriba desde una región de mayor concentración a lo largo de una fractura, así como a través de las paredes porosas de la fractura hacia la matriz de la roca, lo que provoca una dilución gradual de la roca. trazador con la distancia a lo largo de la fractura. Por otro lado, una disminución en la presión barométrica, actuando sola, es más efectiva para dibujar el trazador verticalmente cerca de la superficie. Los gases son atraídos por la caída de la presión con mayor eficacia hacia la fractura vertical desde las paredes en niveles poco profundos donde las concentraciones de trazador tienden a ser mucho más bajas que en los niveles más profundos. Sin embargo, la combinación de ambos mecanismos de transporte tiende a compensar los impedimentos al transporte de cada uno operando solo. Un flujo ascendente vertical debido a la presurización transporta el trazador que se pierde gradualmente en la matriz a medida que el trazador se mueve hacia arriba. Continuar con este proceso carga la matriz con trazador. Durante la caída de la presión atmosférica, el frente de presión se propaga desde la superficie hacia abajo de la fractura, lo que reduce la presión localmente, lo que no solo mejora el flujo ascendente en la fractura sino, lo que es más importante, extrae el trazador almacenado en las paredes de la fractura hacia el flujo ascendente. Esta explicación es consistente con las observaciones de las concentraciones de trazador dependientes del tiempo obtenidas durante y después del período de presurización de 10 días mientras se inyectaba freón en la cavidad con escombros en el experimento del sitio de Barnwell (Fig. 2,1). Durante la presurización, los niveles del trazador en la superficie alcanzaron su punto máximo durante los períodos de caída de la presión atmosférica. Cuando se detuvo la sobrepresurización, los picos de concentración de freón cayeron gradualmente, no inmediatamente, entre el 2 y el 4 de octubre desde el valor máximo alcanzado durante la inyección, lo que también es consistente con el agotamiento gradual por bombeo barométrico del almacenamiento cercano a la superficie de freón originalmente cargado en la matriz rocosa somera durante el período de presurización.

Nuestras simulaciones muestran además cómo los cuatro gases considerados en la Fig. 7 se ven afectados en diversos grados por los efectos retardadores de sorción y disolución en el agua subterránea. Para SF\(_6\), el caso que incluye los efectos de retardo (azul) sigue casi perfectamente el caso en el que se ignoran los efectos de retardo (rojo). Las simulaciones de \(^{37}\)Ar con y sin efectos de retardo coinciden razonablemente bien, lo que sugiere que se podría esperar que la disolución y la sorción ejerzan efectos relativamente menores en el isótopo de Ar en la NGME. Nuestras simulaciones para \(^{37}\)Ar y SF\(_6\) tienen similitudes de transporte significativas y la mayor parte de la diferencia en las concentraciones se debe a la desintegración radiactiva del isótopo Ar, lo que es consistente con la conclusión hecha por Johnson et al.57 sobre el seguimiento de la migración de Ar por SF\(_6\). No sorprende que la mayor adsorción y disolución asociada con Xe dé lugar a la mayor diferencia entre las simulaciones con y sin retardo. Sin embargo, encontramos que la diferencia corregida por desintegración entre \(^{127}\)Xe y SF\(_6\) está más cerca de un factor de dos, quedando muy por debajo del factor de diferencia de diez en las concentraciones observadas por Olsen et al. 15 en la NGME. Sugerimos las posibles causas de esta discrepancia en la sección de Discusión y Conclusiones.

Si bien \(^{133}\)Xe no se usó en el experimento de Barnwell debido a su corta vida media de 5,24 días en relación con la duración anticipada de varios meses del experimento de campo, tiene un interés significativamente mayor para fines de monitoreo de UNE que \(^{127}\)Xe y ejecutamos una simulación determinista adicional para investigar cómo el transporte podría afectar la firma \(^{133}\)Xe en la superficie. A diferencia de la simulación \(^{127}\)Xe con su diferencia significativa entre los casos con y sin retardo, los casos \(^{133}\)Xe con y sin retardo fueron bastante similares en la Fig. 7, lo que sugiere que los efectos del retardo sobre el transporte en el experimento de Barnwell que están asociados con una diferencia en las vidas medias entre \(^{133}\)Xe y \(^{127}\)Xe son algo mayores que los efectos combinados de sorción y disolución. Luego usamos las concentraciones superficiales de SF\(_6\) y \(^{127}\)Xe para estimar directamente la concentración dependiente del tiempo de \(^{133}\)Xe en la superficie al corregir solo los valores superficiales por un factor compensando las diferencias en la desintegración radiactiva. Las estimaciones de la concentración de \(^{133}\)Xe simulada estaban dentro de un factor de 2 y, sorprendentemente, el SF\(_6\) siempre proporcionó la coincidencia más cercana a \(^{133}\)Xe mientras que \( ^{127}\)Xe subestimó constantemente la concentración superficial de \(^{133}\)Xe. Si la difusión juega poco o ningún papel en el transporte, como parece ser el caso de las simulaciones NGME, entonces las modificaciones inducidas por la desintegración radiactiva de los gradientes de concentración a lo largo de la fractura o transversales del trazador sustituto pueden ignorarse y un factor de corrección de desintegración simple aplicado a la concentración superficial del sustituto no radiactivo debe ser adecuado. Por otro lado, si el transporte difusivo juega un papel importante, entonces se debe considerar la modificación de los gradientes de concentración local por decaimiento radiactivo y la simple multiplicación de la concentración superficial sustituta por un factor de corrección de decaimiento puede no proporcionar una aproximación suficiente.

Utilizando modelos deterministas, los perfiles de concentración se trazan para (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe, y (d) \ (^{133}\)Xe a una profundidad de 0,5 m. Aunque los modelos combinados de procesos de retardo o conducción (n.º 5, 6) se comparan con modelos de referencia (n.º 0 y 7), los resultados del modelo n.º 5 no se trazan debido a sus valores insignificantes.

En la Fig. 8 se muestra una comparación del impacto sobre la dilución de los efectos de retardo frente a los efectos de conducción. Los gráficos sugieren que la saturación y la sorción tienen el mayor impacto en la mejora de la dilución de \(^{127}\)Xe en relación con los otros gases considerados . La reducción máxima de la dilución por efectos de retardo es aproximadamente el 40 % del máximo de los efectos impulsores en comparación con solo aproximadamente el 5 % del máximo para \(^{133}\)Xe. A modo de comparación, los efectos de retardo reducen la dilución de SF\(_6\) en menos del 1%. higos. 6–8 plantean algunas preguntas interesantes con respecto al uso de isótopos radiactivos como sustitutos o sustitutos de otros isótopos radiactivos que consideramos más adelante en la Discusión y las Conclusiones.

A partir de modelos deterministas, la contribución de los procesos de conducción y retardo a los perfiles de concentración se traza para (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\ )Xe, y (d) \(^{133}\)Xe a la profundidad de 0,5 m. La región amarilla es el perfil del modelo base (n.° 0), la región roja muestra la diferencia de concentración entre el modelo n.° 7 y el modelo n.° 6, lo que indica el efecto de los procesos de retardo (sorción y disolución), y la región cian muestra la diferencia de concentración entre modelo #6 y modelo #0 indicando el efecto de la fuerza motriz (sobrepresión y bombeo barométrico).

Se supone que las entradas inciertas (sorción, disolución, sobrepresión y bombeo barométrico) se distribuyen uniformemente en el espacio de 4 dimensiones. Las funciones de densidad de probabilidad (PDF) de \(^{37}\)Ar, SF\(_6\),\(^{127}\)Xe y \(^{136}\)Xe se evalúan como funciones de tiempo como se muestra en la Fig. 9. Se observa que la probabilidad de las cuatro concentraciones de gas es insignificante \((\Pr (c > 1\times 10^{-12}) \simeq 0)\) dentro de los primeros 99 días (antes de aplicar la sobrepresión). Las PDF de esos 4 perfiles de concentración indican la probabilidad de detección en la superficie del suelo debido a la sobrepresión y al bombeo barométrico sujeto a la disolución de gas en espacios porosos parcialmente saturados, así como a la sorción en superficies minerales.

Los modelos deterministas del experimento de Barnwell presentados anteriormente tenían como objetivo comprender mejor los impactos de varias combinaciones de procesos de conducción y retardo. Por supuesto, este experimento de campo es inherentemente incierto con respecto a la naturaleza exacta del régimen de contención representado por los parámetros que determinan el transporte de gases desde la cavidad. Con los rangos de incertidumbre definidos previamente para los parámetros, realizamos miles de simulaciones para diferentes gases utilizando conjuntos de parámetros seleccionados al azar empleando un enfoque de hipercubo latino55,29. Las soluciones resultantes de dilución frente al tiempo se agruparon en "bandejas" que se usaron para construir las PDF. Dada la incertidumbre de los parámetros, las PDF estiman la probabilidad de que ocurra un rango particular de dilución en un momento dado, representando los colores más claros (p. ej., naranja y amarillo) la probabilidad más alta. Un isótopo estable, \(^{136}\)Xe, y SF\(_6\) exhiben comportamientos sorprendentemente similares en los intervalos de mayor probabilidad. Tanto \(^{37}\)Ar como \(^{127}\)Xe, originalmente inyectados premezclados con proporciones de concentración conocidas, tienen la mayor probabilidad de ocurrir en diluciones que se prevé que sean comparables entre sí, lo que de hecho se observa en el NGME15. Sin embargo, la corrección de decaimiento produce magnitudes comparables a SF\(_6\), lo que no es consistente con las observaciones de campo de Olsen et al.15 en el experimento de Barnwell. Especularemos sobre los orígenes potenciales de la discrepancia observada entre SF\(_6\) y los trazadores radiactivos en la Discusión y Conclusiones.

Densidades de probabilidad de (a) \(^{37}\)Ar, (b) SF\(_6\), (c) \(^{127}\)Xe, y (d) \(^{136}\ Concentraciones relativas de )Xe en la superficie del suelo del sistema Barnwell.

Se desarrolló un modelo de caso base de transporte de gas como referencia sobre sorción cero, disolución mínima, sobrepresión cero y presión barométrica media. Las variaciones de las concentraciones de \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe y SF\(_6\) en la superficie del suelo entre 3600 modelos (correspondientes a esos 3600 puntos de muestra) y el caso base modelo se consideran como la salida para la cuantificación de la incertidumbre

donde Y es la salida, \(i=\) [\(^{37}\)Ar, SF\(_6\), \(^{127}\)Xe] es el índice de especies de gas, \(j= 1,2,\cdots , 3600\), es el índice de muestra, \(c_0\) y c son los perfiles de concentración del modelo de caso base y los modelos de punto de muestra, \(\mathbf{x}\) indica la ubicación (por ejemplo, la superficie del suelo), y t es el tiempo.

Un análisis de sensibilidad de Sobol30,29, que se basa en la descomposición de la varianza de salida del modelo en sumandos de varianzas de entradas inciertas, determina la contribución de cada entrada incierta y su interacción con otras entradas inciertas a la varianza de la salida general del modelo de interés. . La sensibilidad total, \(S_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\), de la salida (p. ej., \(^{37}\)Ar, \(^{127}\) Xe, concentraciones de SF\(_6\)) a entradas inciertas (sorción, disolución, sobrepresión y bombeo barométrico representado por puntos de muestra, \(j=1,2,\cdots\), 3600) se calcula como la suma de todos los índices de sensibilidad, incluyendo todos los efectos interactivos58 en todos los pasos de tiempo. Teniendo en cuenta el límite de detección de los componentes del gas en la superficie del suelo, los índices de sensibilidad total (TSI) de Sobol se escalan utilizando perfiles de concentración como

donde \(\tilde{c}\) son las concentraciones normalizadas en términos de tiempo, \(\bar{c}_{\text{ min }}\) y \(\bar{c}_{\text{ max }}\) son los valores mínimo y máximo de las concentraciones medias en 3600 muestras.

La figura 10 muestra los índices de sensibilidad total de Sobol \(S_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\) de la medida Y (6) para \(^{37}\)Ar, \(^{ 127}\)Xe, y SF\(_6\) Y se miden como funciones del tiempo. Aunque las concentraciones de gas en la superficie del suelo no se detectan en los primeros 99 días como se muestra en la Fig. 9, el TSI de Sobol' indica que el bombeo barométrico (Fig. 10d) domina la variación de Y antes de que se aplique la sobrepresión a los 99 días, que es decir, el bombeo barométrico siempre está presente y contribuyó a cierto movimiento ascendente de los gases a partir de su inyección. El papel del bombeo barométrico se vuelve significativo a los 2, 14 y 20 días, respectivamente, según las varianzas Y de SF\(_6\), \(^{37}\)Ar y \(^{127}\)Xe . Como se muestra en la Fig. 10b, la contribución de la disolución de SF\(_6\), \(^{37}\)Ar y \(^{127}\)Xe que retardan el transporte de gas disminuye con el tiempo a medida que aumenta el bombeo barométrico su función en 2, 14 y 20 días, respectivamente. La sorción de gas también juega un papel menor e insignificante antes y después de aplicar la sobrepresión (Fig. 10a). Después de que la sobrepresión toma el control a los 99 días (Fig. 10c), el efecto de la disolución también se vuelve mucho más pequeño (Fig. 10b). A medida que el papel de la sobrepresión disminuye con el tiempo después de 99 días, aumenta el papel del bombeo barométrico. Cabe señalar que el efecto de la sobrepresión se elimina solo gradualmente después de que se detiene el bombeo, ya que se necesita tiempo para que el exceso de presión en la cavidad, así como en la matriz de roca porosa entre las fracturas, se disipe, de modo que la transición al dominio del bombeo barométrico es no instantáneo.

Sensibilidad total de Sobol' de las señales \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe y SF\(_6\) en la superficie del suelo del sistema Barnwell. Sobol' sensibilidades totales de (a) sorción, (b) disolución, (c) sobrepresión y (d) bombeo barométrico.

La figura 11 muestra los índices de sensibilidad total de Sobol escalados \(\tilde{S}_{\text{ Ti }}\left( i,t\right)\) de \(^{37}\)Ar, \(^{ 127}\)Xe, y SF\(_6\) como funciones del tiempo. El TSI de Sobol' escalado puede interpretarse como las contribuciones de cuatro procesos inciertos a señales de gas medibles. La Fig. 11a muestra que la sorción de gas juega un papel mínimo en los primeros 99 días y tiene un impacto cero después de 99 días en las señales de gas detectables. La Fig. 11b indica el papel menor de la disolución del gas después de 99 días que tiene el mayor impacto en el transporte de \(^{127}\)Xe. Tanto la sobrepresión como el bombeo barométrico son los principales responsables de la llegada inicial de los trazadores a la superficie.

Sensibilidad Sobol escalada de las señales \(^{37}\)Ar, \(^{127}\)Xe y SF\(_6\) en la superficie del suelo del sistema Barnwell. Sobol' sensibilidades totales de (a) sorción, (b) disolución, (c) sobrepresión y (d) bombeo barométrico.

Los procesos físicos como las fuerzas impulsoras (p. ej., difusión, bombeo barométrico, advección impulsada por sobrepresión) y las fuerzas retardadoras (p. ej., sorción y disolución de gas) que posiblemente pueden estar involucradas en la migración de gas desde los experimentos de campo y las UNE a la superficie del suelo fueron investigados como procesos separados e incluso más importantes como interactivos que afectan al transporte en el contexto de simulaciones deterministas. Considerar solo los procesos que actúan de forma aislada puede conducir a un malentendido significativo con respecto al papel general de un proceso de conducción o retardo. Por ejemplo, la difusión de gas por sí sola se considera un proceso impulsor. Pero cuando se considera la advección de gas dependiente del tiempo a lo largo de una fractura, el papel de la difusión es más complicado. El hecho de que ayude o se oponga a la advección depende de la fuerza de la difusión transversal en las paredes de la fractura y de la dependencia del tiempo de la advección.

Nuestras simulaciones deterministas, incluidos todos los procesos de conducción y retardo, obtuvieron resultados similares a los del NGME con respecto al transporte de \(^{37}\)Ar y \(^{127}\)Xe que produjeron relaciones de concentración en la superficie similares a las del premezclado. y valores inyectados. A partir de nuestras simulaciones, encontramos además que se obtuvo una predicción más precisa de \(^{133}\)Xe al usar la concentración del trazador SF\(_6\) en lugar del \(^{127}\)Xe como base . Nuestras simulaciones determinísticas y probabilísticas, cuando se corrigió la descomposición, produjeron resultados que indicaban magnitudes comparables para los tres gases que no se observaron en el NGME en el que el trazador SF\(_6\) produjo concentraciones superficiales que se aproximaban a 10 veces las de \(^{127 }\)Xe. El exceso observado de SF\(_6\) sobre el trazador de Xe ha suscitado preocupaciones de que el trazador de SF\(_6\) de algún modo no sea apropiado para esta aplicación57 debido a la hipotética fuerte adsorción mineral de Xe21 o efectos desconocidos. Sin embargo, el estudio de sensibilidad de Sobol presentado aquí no justifica un modelo de adsorción o disolución que retrase fuertemente la concentración de \(^{127}\)Xe en Barnwell, incluso utilizando datos de laboratorio que probablemente sobreestimen los efectos de sorción. La comparación de las observaciones de Xe y Ar de NGME en Barnwell (ver Fig. 5 de 15) tampoco parece respaldar la opinión de que los efectos de retraso que afectan el transporte de xenón son particularmente grandes. Según las mediciones de laboratorio, el Xe está sujeto a una mayor adsorción (Fig. 3) y disolución (Fig. 4) que el Ar. Sin embargo, las concentraciones medidas en la superficie de Xe son similares o incluso mayores que las de Ar según Olsen et al.15, lo que indica un efecto aparente pequeño de los procesos de retardo de sorción y disolución. El análisis de Sobol' cuantifica el efecto de estos dos procesos de retardo, lo que indica que la disolución de Xe en un régimen poroso parcialmente saturado tiene el mayor efecto sobre la concentración en la superficie, mientras que la sorción no es importante.

Debido a que la difusividad es más baja para el SF\(_6\) y se ve menos afectado por la disolución en el agua intersticial en comparación con los otros gases, se podría esperar que el transporte de SF\(_6\) produzca concentraciones superficiales más altas en un sistema dominado por fracturas con ambos bombeo barométrico y presurización en relación con \(^{37}\)Ar o \(^{127}\)Xe. Sin embargo, la magnitud de la discrepancia observada entre SF\(_6\) y los otros trazadores en el NGME no puede explicarse fácilmente solo por las diferencias en las propiedades de los trazadores y sugerimos dos posibles contribuyentes a la discrepancia entre las concentraciones observadas de SF\(_6\) y los dos trazadores radiactivos. Durante la inyección de tres trazadores en la cavidad de Barnwell con escombros al comienzo del NGME, se bombeó una cantidad premezclada 50/50 de \(^{37}\)Ar y \(^{127}\)Xe en el flujo de aire por el pozo mientras se bombeaba SF\(_6\) en el mismo flujo desde un tanque diferente con tasa de inyección monitoreada por separado de la de los trazadores radiactivos premezclados. Las tasas de inyección así como las fluctuaciones en las tasas de inyección son reportadas por Olsen et al.15. Durante la inyección contemporánea de los trazadores radiactivos premezclados con SF\(_6\), la tasa de inyección de SF\(_6\) varió entre 1,2 y 50,0 [L min\(^{-1}\)] mientras que la tasa de inyección del radiotrazador premezclado fluctuó entre 25,5 y 40,0 [ml min\(^{-1}\)] durante el período de inyección de 10 horas. La variación del factor de 40 informada en la tasa de inyección de SF\(_6\), que ocurrió durante el período de 10 horas, puede producir potencialmente variaciones espaciales de orden de magnitud en las proporciones de concentración del trazador en la cavidad con escombros. A diferencia de la mezcla en una cavidad abierta, el material de los escombros que llena la cavidad de detonación habría inhibido la mezcla y la homogeneización posteriores a la inyección de cualquier distribución no uniforme de los trazadores presentes en los espacios vacíos de los escombros. Esta hipótesis está respaldada por los análisis de muestras de gas tomadas durante un período de más de 3 meses de dos perforaciones en la cavidad Disko Elm59. Las muestras indicaron que el gas \(^4\)He, liberado en la cavidad en el momento de la detonación o poco después, había permanecido mal mezclado con otros gases en la cavidad cuyas concentraciones variaban hasta en un factor de 20 a pesar de que la mezcla de gases en la cavidad llena de escombros debería haber sido más fuerte tan pronto después de la detonación. Es crucial que los experimentos futuros destinados a monitorear el transporte relativo de diferentes trazadores se diseñen para garantizar que el estado inicial de distribución de trazadores en una cavidad sea lo más uniforme posible dado que los efectos de las heterogeneidades iniciales en la distribución espacial de trazadores pueden ser inseparables de el transporte provocó cambios en las concentraciones.

Comparar concentraciones de diferentes trazadores, como SF\(_6\) y \(^{127}\)Xe, cuando se requieren volúmenes de muestra extremadamente diferentes para el análisis (0,5 litros para SF\(_6\) en comparación con 2000 litros para \ (^{127}\)Xe), también es problemático. No se puede suponer que la concentración de cualquiera de los trazadores presentes en una muestra muy grande permanecerá constante durante el proceso de extracción de gas del subsuelo. Si el objetivo es medir los efectos sobre las concentraciones de diferentes trazadores en un punto de la superficie o del subsuelo debido al transporte, ¿qué alícuota para el análisis de SF\(_6\) se tomó durante la extracción del \(^ 4000 veces mayor) {127}\) La muestra Xe es la más representativa de las proporciones de trazadores influenciadas por los procesos del subsuelo discutidos en este y los artículos de Olsen et al.15 y Johnson et al.57? La situación se vuelve aún más complicada al reconocer que una muestra de 2000 litros no puede considerarse una muestra local incluso cuando se extrae en un punto en un régimen de transporte dominado por fracturas, como el sitio de Barnwell, ya que puede extraer gases a lo largo de las fracturas desde ubicaciones potencialmente de decenas a cientos. de metros desde el punto de muestreo. Además de enturbiar la interpretación de la localidad de una muestra, se puede argumentar con fuerza que el proceso de extracción que implica grandes volúmenes puede distorsionar potencialmente las proporciones de concentración de trazadores in situ. La ecuación (14) de Nilson et al.4 es una solución analítica que describe el proceso de filtrado que elimina los gases traza durante el flujo a lo largo de las fracturas con paredes porosas, lo que representa la situación que se encuentra al extraer muestras grandes de un régimen dominado por fracturas. La eficiencia del proceso de filtración depende, entre otros parámetros, de la difusividad de cada gas involucrado y, en condiciones realistas, puede generar diferencias de concentración comparables a las observadas en el experimento del sitio de Barnwell según la ecuación. Por ejemplo, suponiendo una fractura de apertura característica de 1,5\(\times\)10\(^{-3}\) m como se estimó previamente para el sitio de Barnwell1 y una porosidad de la pared de la fractura de 0,1, el filtrado diferencial durante el flujo de gases a la tasa de 0,01 [ms\(^{-1}\)] dará como resultado que la concentración de \(^{127}\)Xe caiga a aproximadamente 1/10 de la de SF\(_6\) en una longitud de fractura de 50 m. Si bien representa una explicación plausible para explicar completamente la diferencia en las concentraciones observadas entre SF\(_6\) y \(^{127}\)Xe para el conjunto apropiado de parámetros de fractura, también se esperaría que provoque un enriquecimiento significativo en las concentraciones de \(^{127}\)Xe en relación con \(^{37}\)Ar mientras que generalmente solo se ve un enriquecimiento más pequeño según la Fig. 5 de Olsen et al.15. En cualquier caso, se debe considerar el efecto de filtrado diferencial por su capacidad potencial para distorsionar las proporciones de gas durante la extracción de una muestra de gas muy grande, pero concluimos que, en el mejor de los casos, es solo una explicación parcial de la disparidad observada entre SF\(_6\ ) y concentraciones de \(^{127}\)Xe por Olsen et al.15. Dadas las grandes fluctuaciones en la tasa de inyección de SF\(_6\) reportadas por Olsen et al.15 junto con las observaciones de una distribución no uniforme del gas en la cavidad que persiste durante meses después del evento Disko Elm59, parece probable que la razón principal de la el exceso de SF\(_6\) observado es la producción de una distribución espacial inicial no uniforme en la cavidad llena de escombros que luego se canaliza hacia el sistema de fractura suprayacente.

En conclusión, hemos presentado una variedad de simulaciones que representan un nuevo análisis del escenario planteado por el experimento de inyección NGME Barnwell informado por Olsen et al.15 que involucra trazadores radiactivos y químicos. El experimento, planeado originalmente como un estudio del bombeo barométrico y su efecto en diferentes trazadores, se modificó después de que no se observó ninguna señal en la superficie volviendo a presurizar la cavidad de detonación 99 días después de la inyección inicial de trazadores. Nuestras simulaciones consideran la geometría y los aspectos de la hidrología del sitio, aunque quedan muchas incertidumbres relacionadas con las vías de fractura hacia la superficie y su efecto en las diferentes composiciones de gas. Ahora hemos agregado los efectos de retardo de la sorción de los estudios de laboratorio a nuestros modelos, pero encontramos con la ayuda de simulaciones deterministas y un estudio de sensibilidad que no fueron significativos en este caso particular. Finalmente, si el objetivo de un experimento de campo es solo simular lo que podría observarse durante una inspección in situ de un posible sitio de prueba nuclear no anunciado, entonces realizar un muestreo de extracción de gran volumen, como en el NGME, es un enfoque razonable, ya que incluye la contribución al régimen de flujo subterráneo asociado con la extracción de gran volumen necesaria actualmente requerida para el análisis radiológico. Sin embargo, si el objetivo es observar cómo el gas migra a la superficie siguiendo una UNE con la seguridad de que la composición del gas de una muestra es realmente característica del lugar de muestreo, entonces el muestreo de volumen pequeño que involucra trazadores no radiactivos parecería ser el preferido. acercarse. Finalmente, este estudio tuvo como objetivo principal evaluar los procesos de transporte de gas específicos de la NGME, así como proporcionar información sobre el origen de las firmas retrasadas de las UNE. Para cuantificar adecuadamente la influencia de estos procesos en las firmas de gas UNE, el modelado futuro debe tener en cuenta la dinámica y las condiciones del entorno posterior a la detonación en el tiempo temprano que no se consideran aquí.

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Agradecemos a Phil Stauffer del Laboratorio Nacional de Los Álamos y a los revisores anónimos por las lecturas perspicaces y los comentarios constructivos. El Experimento de Firmas de Explosiones Nucleares Subterráneas (UNESE) fue creado para aplicar una amplia gama de técnicas y tecnologías de investigación y desarrollo (I+D) al monitoreo de explosiones nucleares y la no proliferación nuclear. Es un proyecto de investigación y desarrollo de varios años patrocinado por NNSA DNN R & D, y es ejecutado en colaboración por Lawrence Livermore National Laboratory, Los Alamos National Laboratory, Mission Support and Test Services, Pacific Northwest National Laboratory y Sandia National Laboratories. Los autores agradecen a Matthew Paul de la Universidad de Texas en Austin (ahora en Sandia National Laboratories) por proporcionar datos experimentales de sorción de gas. Este proyecto de investigación fue realizado bajo los auspicios del Departamento de Energía de EE. UU. por el Laboratorio Nacional Lawrence Livermore bajo el Contrato No. DE-AC52-07NA27344. Número de publicación de mensajería instantánea: LLNL-JRNL-827136.

Laboratorio Nacional Lawrence Livermore, Livermore, CA, EE. UU.

Charles R. Carrigan, guía de Yunwei Sun y Antoun

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CRC y TA concibieron la idea y desarrollaron modelos conceptuales. YS implementó modelos y realizó análisis de sensibilidad y cuantificación de incertidumbre. CRC y YS analizaron los datos experimentales y los resultados del modelo. Todos los autores proporcionaron insumos y ayudaron en la revisión del manuscrito.

Correspondencia a Yunwei Sun.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Carrigan, CR, Sun, Y. & Antoun, T. Evaluación de procesos de transporte subterráneo de firmas de gas retardado aplicables a explosiones nucleares subterráneas. Informe científico 12, 13169 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-16918-5

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Recibido: 18 diciembre 2021

Aceptado: 18 julio 2022

Publicado: 01 agosto 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16918-5

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